Taylor comenzó a modelar a los dos años. En junio de 2008, a la edad de catorce, Momsen firmó con IMG Models. Ella fue la cara de la colección primavera/verano de 2010 de la empresa británica New Look. Tras semanas de especulaciones sobre quién iba a ser la protagonista de la línea de moda de Madonna en 2010, Momsen fue anunciada. Una semana después, fue anunciada como la modelo para la nueva fragancia para mujeres de John Galliano, que salió en otoño de 2010. En junio de 2013, Momsen firmó contrato con la agencia de modelaje NEXT Modelling Management